Misaki Suzuhara lebt seit kurzem bei ihrer Tante, da sie nicht bei ihrer Mutter leben kann, weil diese eine Krankheit hat und nun in einem speziellen Krankenhaus ist. Völlig begeistert von der ihr noch unbekannten neuen Stadt Tokyo, wo sie ab jetzt leben wird, sieht sie zum ersten Mal auch das anscheinend sehr beliebte Spiel Angelic Layer, indem 2 Puppen gegeneinander kämpfen die jeweils von ihren Erfindern gelenkt werden. Da Misaki so fasziniert von dem Spiel ist, legt sie sich kurzerhand auch so eine Puppe zu. Zu Hause packt sie natürlich sofort die Puppe aus, gibt ihr den Namen Hikaru, kleidet sie ein und gibt der Puppe ihre ganz individuellen Eigenschaften: Klein, aber stark.

Sie hat sich zum Ziel gesetzt, irgendwann auch so gut mit ihrer Puppe auf den so genannten Layern, wo die Puppen zum Leben erweckt werden, kämpfen zu können. Irgendwann will sie auch so gut sein, wie die Frau mit dem weißen Angel, die sie gesehen hat, als sie zum ersten Mal in Tokyo war.

Um ihr Ziel zu erreichen, bekommt sie tatkräftige Unterstützung von ihren Freunden und dem etwas verrückten Professor Mihara, der ihr immer wieder mit Rat und Tat bei Seite steht.

Es dauert nicht lange und sie kämpft gegen die Besten der Besten bei den Turnieren. Und eines Tages ist es so weit... sie muss gegen den weißen Angel kämpfen...